Orfano di madre ad appena due anni e con un padre militare spesso assente, il piccolo Mário riversò tutto l'affetto verso la nutrice, che rappresenterà per sempre la figura nostalgica di un'infanzia perduta. Durante l'adolescenza compì un viaggio "di formazione" e potè visitare l'Italia, la Francia e la Svizzera. Negli anni del liceo Sá-Carneiro si appassionò alla letteratura ed ebbe modo di conoscere lo scrittore Fernando Pessoa. Terminati gli studi si iscrisse alla facoltà di legge di Coimbra ma, dati gli scarsi risultati, si trasferì alla Sorbona di Parigi, città straripante di fervore culturale. Sá-Carneiro si disinteressò ben presto degli studi e cominciò a frequentare i music-hall , i caffè del Quartiere Latino, i teatrini e i circoli bohémiens. Inviò a Pessoa una serie di lettere dalla Ville Lumière in cui parlava del Futurismo e del Cubismo elogiando la civiltà della meccanica e il cosmopolitalismo. Divenne cliente fisso dei caffè del Boulevards des Italiens e di Place de l'Opéra e intanto scriveva i suoi primi versi ironici, languidi e allucinati, dalla sensibilità esacerbata. Nel 1912 pubblicò Principio , una raccolta di novelle e il dramma Amicizia , ma iniziò a ghermirlo un soffocante "mal di vivere", era grasso, goffo, timido e solitario, profondamente a disagio nel mondo in cui viveva. Nel 1913 pubblicò la poesia autobiografica Dispersione , sullo smarrimento dell'essere. "Mi convinco sempre più che non saprò resistere al temporale furioso, alla vita insomma, nella quale non avrò mai un posto. Mi creda, mio caro Fernando, è inutile avere illusioni: io sto toccando la fine: una fine tutta drappi e bandiere, ma pur sempre una fine", scrisse a Pessoa il 13 luglio 1914. Quell'anno compose La confessione di Lucio , romanzo incentrato sulla follia, sul suicidio e sulla perversione sessuale. La depressione si faceva sempre più intensa, nacquero dissapori con il padre e con la matrigna, aumentarono le difficoltà finanziarie, Sá- Carneiro tuttavia continuò a restare nel confortevole Hôtel de Nice in rue Victor Massé. Frequentò una ragazza di vita che faceva l' entraîneuse in un cabaret. Nel 1915 fondò e diresse con Pessoa la rivista "Orpheus", ma se ne allontanò quando apparvero attacchi contro personalità politiche. Si apprestava ormai a diventare uno dei precursori del Modernismo portoghese, pubblicò Cielo in fuoco , raccolta di racconti, e il poemetto Manicure utilizzando slogan e caratteri grafici che derivavano dalle tecniche pubblicitarie. "Ho ricevuto la Sua lettera di non so quale giorno ma non ho il cervello a posto. Una Follia distruttrice fischia su di me", scrisse a Pessoa il 18 febbraio 1916. Due mesi più tardi comunicò all'amico le sue intenzioni di suicidarsi gettandosi sotto il métro ma questa morte non gli dovette sembrare adatta alla sua immagine di clown malinconico. Il 16 aprile 1916 invitò gli amici portoghesi nell'albergo dove alloggiava, ingerì un flacone di strincina e si lasciò morire nella sua stanza a soli ventisei anni.